功以及与多尔衮的关系，在顺治帝去世后成为了辅政四大臣之一。鳌拜利用手中的权力广植党羽，几乎控制了朝中所有的要害部门，对其他大臣构成了严重的威胁。
康熙七年（1668年），索额图被任命为吏部右侍郎，这是一个重要的职位，表明他已经进入了朝廷的核心圈子。然而，次年，他辞去了吏部右侍郎的职务，改任一等侍卫。这一变动看似降职，实则是索额图为了更接近康熙帝而做出的战略选择。作为一等侍卫，他可以直接接触皇帝，这对于实施下一步计划至关重要。
康熙八年（1669年）五月，索额图得到了一个机会来证明自己的忠诚和能力。当时，鳌拜的权力达到了顶峰，他几乎控制了整个朝廷。然而，年轻的康熙帝对于鳌拜的专权感到极为不满。在这种情况下，索额图与康熙帝秘密策划了一个计划，意图解除鳌拜的威胁。
据记载，康熙帝利用一次下棋的机会，召集索额图入宫密谋。这次密谋的具体细节虽然没有详细记载，但从结果来看，康熙帝和索额图显然制定了一个精心设计的计划。康熙帝采取了突袭的方式，在一次宫廷宴会上，命令侍卫逮捕了鳌拜。鳌拜没有料到康熙帝会如此果断地行动，最终被轻易擒获。随后，康熙帝对鳌拜的党羽进行了清理，有效地削弱了鳌拜的影响。
三、政治生涯的巅峰
索额图的政治生涯在康熙八年（1669年）达到一个新的高度，这一年他被提升为国史院大学士，这标志着他在朝廷中的地位显着提升。国史院大学士的职位让他直接参与到国家最高层的决策之中，成为皇帝身边的重要顾问。
九年之后，即康熙十七年（1678年），索额图转任保和殿大学士。保和殿大学士是清代内阁中最重要的职位之一，拥有极高的政治地位，这进一步巩固了索额图在朝廷中的权势。在担任这一职位期间，索额图成为康熙帝最为倚重的大臣之一，参与了许多重大政治决策。
康熙十二年（1673年），三藩之乱爆发，这是清朝历史上一个重要的转折点。三藩指的是平西王吴三桂、靖南王耿精忠和平南王尚可喜，他们在西南地区拥有庞大的军队和强大的地方势力。吴三桂首先起兵反叛，随后耿精忠和尚可喜也响应号召，这场叛乱波及多个省份，严重