配合陆路部队成功攻占了安庆，这个战略要地的失陷对太平天国来说是一个沉重的打击。紧接着，杨岳斌派遣总兵王明山和黄翼升攻克了池州、桐城等地，进一步巩固了湘军的优势地位。作为对他卓越贡献的认可，朝廷授予了他云骑尉世职。
同治元年（1862年），随着战争形势的发展，杨岳斌调整了自己的部署，将主力移至乌江一带，准备发起新的攻势。在金柱关、龙山桥等地的战斗中，杨岳斌指挥部队斩杀了太平军首领陈绪宾，并摧毁了护驾墩、石垝等地的敌军营垒，从而稳固了江宁大营的后方防线。
次年，即同治二年（1863年），杨岳斌随曾国藩前往天京前线进行实地考察，并参与制定了合围天京的战略计划。与此同时，他还率领部队清理了长江沿岸的各个关隘，确保了整个水域的安全。同年十月，湘军各部完成了对天京的包围，为最终攻克这座太平天国的心脏奠定了基础。
当同治三年（1864年）到来时，清廷赋予了杨岳斌更大的权力，任命他督办江西和皖南地区的军务，并允许他节制各路援军。不久之后，杨岳斌又被授予陕甘总督一职，但他需要先完成平定太平军的任务才能正式赴任。随着天京城破的消息传来，杨岳斌因功加封太子太保和一等轻车都尉世职。此后，他带领部队先后攻克南昌、赣州等地，并接收了十多万投降的太平军残余势力，彻底肃清了该区域内的反抗力量。
四、总督甘肃
同治四年（1865年），杨岳斌率领新组建的十个营抵达西安，准备前往甘肃赴任陕甘总督。然而，就在这个时候，北方的局势发生了剧变——蒙古王公僧格林沁在与捻军作战时阵亡，这对清廷来说是一个沉重的打击。为了加强京畿地区的防御，朝廷命令杨岳斌暂时放弃前往甘肃，转而负责拱卫京师。面对这一新的任务，杨岳斌向朝廷上表，请求解除陕甘总督的职务，专注于剿灭捻军。但是，他的请求并未得到批准，最终他还是被派往甘肃兰州府担任总督。
当时，甘肃正面临严重的内部动乱。回民起义导致了军政体系的严重混乱，雷正绾和曹克忠在金积堡的战役中遭受了重大失败，都兴阿和穆图善虽然围攻宁夏，但进展缓慢。整个甘肃省的军队疲惫不堪，各省的援军迟迟未到，加上粮道受阻，