前线协助僧格林沁处理防务工作。遗憾的是，这次任务并没有达到预期的效果。僧格林沁对待郭嵩焘的态度十分冷淡，双方合作极不愉快。同年十月中旬，郭嵩焘又被委任前往山东沿海地区调查贸易税收问题。尽管没有钦差大臣的正式身份，但地方官员们都知道他是皇帝钦点的人选，因此对他给予了特别的礼遇。不过，郭嵩焘一向清廉自守，拒绝接受任何形式的馈赠或特殊待遇，这种行为让许多试图讨好他的官员感到尴尬甚至不满。
抵达目的地后，郭嵩焘立即着手调查当地税务状况。经过仔细核查账目，他发现从县官到普通差役普遍存在贪污税款的行为，且额外勒索严重，数额远超正规税收。面对这种情况，郭嵩焘采取了一系列措施进行整顿，包括设立新的机构来监管税收流程，以期提高政府收入并打击腐败现象。然而，这些行动触动了既得利益者的神经，尤其是当郭嵩焘未事先与会办李湘及山东巡抚文煜协商便直接采取行动时，更引发了强烈的反弹。最终，在僧格林沁的弹劾下，郭嵩焘被迫于咸丰十年（1860年）初离开山东返回北京，并受到了“降二级调用”的处罚。虽然名义上仍留在南书房任职，但实际上已失去了实质性的权力。
回到北京后的郭嵩焘深感失望与无奈，他在给曾国藩的信中表达了自己对于当前政治环境的看法，认为仅仅依靠个人努力难以改变根深蒂固的社会弊端。在他看来，真正需要做的是简化法律程序、强化实际治理效果而非一味强调惩罚力度。这一观点实际上反映了他对当时社会现状深刻的洞察力以及对未来改革方向的独特见解。
同治元年（1862年），郭嵩焘迎来了职业生涯中的又一个重要转折点——被任命为苏松粮储道，随后不久转任两淮盐运使。这两个职务都涉及到重要的经济事务管理，显示了朝廷对他能力的认可。到了同治二年（1863年），他又进一步升迁至广东巡抚的位置，负责镇压该省境内残余的太平军势力。然而，这段任期同样充满了挑战。由于与两广总督瑞麟之间存在矛盾，郭嵩焘仅在位不到三年便因意见不合而被免职，再次回到了湖南老家。
尽管遭遇了多次挫折，但郭嵩焘并未就此消沉下去。相反，他利用这段时间投身于教育事业，在长沙城南书院和思贤讲舍开设课程传授知识，